先进催化组马丁研究员利用软X射线研究非贵金属催化机理取得进展

 

 

 

超过一半的多相催化过程使用贵金属催化剂。随着我们对贵金属的需求越来越大,贵金属价格急剧攀升。所以一些催化过程尽管科学上和工程上可行,但是由于贵金属资源有限,价格昂贵而无法实现产业化。因而发展能够替代贵金属的催化体系是现行化学工业一个迫待解决的科学问题。

在前期工作中,77779193永利集团先进催化课题组马丁研究员利用氧化铁(氧化钴)/层状碳复合催化在醇类选择氧化中取得较好的反应结果(

Angew. Chem.

2011, 50, 10236),并利用多种表征手段研究了钛菁钴与氧化石墨烯复合物的生成机理,观察到钛菁钴与氧化石墨烯存在着非常复杂的电子相互作用,这也许是其具有高的电催化活性的原因(

JPC.C

,pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jp311051g)。 

 

   最近该研究组利用不含金属的层状碳材料对C-H键活化开展了系列研究。利用石墨烯催化材料对烃类催化选择氧化的难题苯氧化制苯酚进行了研究,结果表明,在温和条件下(333 K)可以实现在非金属催化剂苯的活化,苯转化率可达18.5%,苯酚选择性达到99%。(Energy Environ. Sci.,pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2013/EE/c3ee23623d)。我们还采用N掺杂的石墨烯基催化材料针对乙苯的选择氧化反应进行了研究,并采用准原位软X射线方法,对不含金属的N掺杂的石墨烯基催化材料具有优良催化活性的原因进行了深入探讨。经过和理论计算组(浙江工业大学王建国教授)以及电镜组(沈阳金属所苏党生研究员)的合作,我们确认了此类催化剂催化C-H键活化的活性位和反应机理(Angew. Chem. 2013, 52, 2109)。这为我们开展非贵金属催化剂设计奠定了基础。这项工作得到了科技部、国家自然科学基金委的资助。同步辐射软X射线在合肥国家同步辐射装置完成。

 

目前该研究组正在致力于开发对催化活化甲烷的非贵金属催化材料。