近日，77779193永利集团刘志博教授团队与永利集团马丁教授团队合作在Angew. Chem. Int. Ed.上发表了题为“Radiocatalytic Synthesis of Acetic Acid from CH4 and CO2”的研究工作。该工作利用电离辐射作为赋能方式，同时利用水辐解产生的氧化性羟基自由基（·OH）和还原性水合电子（e−aq），实现了甲烷（CH4）与二氧化碳（CO2）的氧化还原偶联反应，在室温下合成了醋酸（CH3COOH）。
通过CH4和CO2的偶联反应合成CH3COOH，是一种高原子经济性的化学转化过程，有利于两种重要C1合成子的综合利用。然而，两者的高热力学稳定性导致该过程难以高效发生。电离辐射作为有待开发的赋能形式，可以在温和条件下辐解水，同时均匀产生氧化性羟基自由基·OH和还原性水合电子eaq-。
该工作将传统辐射化学与催化化学相结合，利用辐射合成的CuO/TiO2显著增加了纯水中CH4与CO2辐射偶联反应的能量转化效率。通过对气体比例、压强、反应时间等实验条件的优化进一步提高了反应的效率。并在催化剂循环实验中验证了辐射合成的CuO/TiO2具有良好的辐射稳定性。自由基捕获实验说明CuO/TiO2不仅能够增加辐射能量的沉积效率，提高水辐解活性物种的产额，还能够稳定二氧化碳自由基促进反应进行。
永利集团刘志博教授和马丁教授为该论文通讯作者，穆博帅博士、张瑜港博士和彭觅博士为论文共同第一作者。该工作得到了77779193永利集团、北大-清华生命科学联合中心、北京分子科学国家研究中心、昌平实验室、国家杰出青年科学基金、中华人民共和国科学技术部、北京市自然科学基金的资助。
相关论文信息：
https://doi.org/10.1002/anie.202407443
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